Fondée en 1204, l’abbaye de Port-Royal des Champs devint au XVIIe siècle un haut lieu théologique dans lequel sont notamment défendues les thèses jansénistes, et visité par de nombreuses personnalités de l’époque comme Blaise Pascal. À la suite de la controverse qui opposa le jansénisme au reste de l’Église, l’abbaye fut finalement fermée, puis démolie sur ordre de Louis XIV au début du XVIIIème siècle. 

Le musée national fut inauguré en 1962 dans les bâtiments subsistants. Ses collections retracent l'histoire de l'abbaye et du Jansénisme autour d’écrits, de peintures, de gravures, ou de dessins par des artistes majeurs des XVIIe et XVIIIe siècle, tels que Philippe de Champaigne ou Jean Restout.